Spectroscopie et détection de l’infrarouge moyen à molécule unique par luminescence assistée par vibration

La détection à température ambiante des vibrations moléculaires dans l’infrarouge moyen (MIR, λ = 3-30 µm) a de nombreuses applications, notamment la détection de gaz en temps réel, l’imagerie médicale et la communication quantique. Cependant, les technologies existantes reposent sur des détecteurs à semi-conducteurs refroidis en raison des limitations liées au bruit thermique. Une façon de surmonter ce défi est de convertir les photons MIR de faible énergie en longueurs d’onde visibles de haute énergie (λ = 500-800 nm) où la détection de photons uniques est facilement réalisable à l’aide de technologies au silicium. Ce processus souffre de sections efficaces faibles et de l’inadéquation entre les longueurs d’onde MIR et visible, ce qui limite son efficacité. Nous exploitons ici des émetteurs moléculaires possédant à la fois des transitions MIR et visibles à partir de vibrations moléculaires et d’états électroniques, couplés par des facteurs de Franck-Condon. En assemblant des molécules dans une nanocavité plasmonique résonnant à la fois aux longueurs d’onde MIR et visible, et en les pompant optiquement en dessous de la bande d’absorption électronique, nous démontrons la transduction de la lumière MIR. Le signal converti est observé comme une luminescence visible améliorée. La combinaison de la luminescence visible améliorée par Purcell avec des taux de pompage vibrationnel améliorés donne des efficacités de transduction de >10%. La conversion ascendante MIR dépendante de la fréquence donne les signatures vibrationnelles des molécules assemblées dans la nanocavité. La formation transitoire d’une picocavité confine davantage la lumière MIR au niveau de la molécule unique. Cela nous permet de démontrer la détection et la spectroscopie MIR d’une seule molécule, inaccessibles à tout détecteur antérieur.